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Para el sostén del modelo de bienestar que nuestra sociedad asume es necesario, además del uso creciente de recursos naturales, de un desarrollo tecnológico que ha tenido como consecuencias la aparición de riesgos cuya materialización podrían suponer de efectos desconocidos incluso para las instituciones expertas. En particular, con la energía nuclear el ser humano ha descubierto un potencial capaz de destruir la vida tal y como la conocemos en el planeta. Este tipo de actividades ha supuesto que se utilicen instrumentos jurídicos como el principio de precaución o las cláusulas técnicas, particularmente diseñados para la protección, sobretodo, de derechos fundamentales tales como el derecho a la vida y a la integridad física, así como bienes jurídicos como el medio ambiente. Ahora bien, la aplicabilidad de estos instrumentos en relación a los riesgos e incertidumbres derivadas no esta exenta de dificultad, dado el carácter positivo de nuestro sistema jurídico y la incertidumbre que, en ocasiones, conlleva el uso de tecnologías muy avanzadas y parcialmente desconocidas. La temática de esta tesis corresponde al análisis particular del principio de precaución en relación a la energía nuclear. Per al sosteniment del model de benestar que la nostra societat assumeix cal, a més de l'ús creixent de recursos naturals, d'un desenvolupament tecnològic que ha tingut com a conseqüència l'aparició de riscos, la materialització dels quals podrien tenir efectes desconeguts, fins i tot per a les institucions expertes. En particular, amb l'energia nuclear, l'ésser humà ha descobert un potencial capaç de destruir la vida tal com la coneixem. Aquest tipus d'activitats ha suposat que s'utilitzin instruments jurídics com el principi de precaució o les clàusules tècniques, particularment dissenyats per a la protecció, sobretot, de drets fonamentals com ara el dret a la vida i a la integritat física, així com de béns jurídics com ara el medi ambient. Ara bé, l'aplicabilitat d'aquests instruments en relació als riscos i incerteses que se’n deriven no està exempta de dificultats, atès el caràcter del nostre sistema jurídic i la incertesa que, en ocasions, comporta l'ús de tecnologies molt avançades i parcialment desconegudes. La temàtica d'aquesta tesi es refereix, particularment, a l'anàlisi del principi de precaució en relació a l'energia nuclear. To sustain our social welfare model, it is necessary, in addition to the growing use of natural resources, technological development that has resulted in the appearance of risks whose materialization could lead to unknown effects even for expert institutions. Particularly, with nuclear energy the human being has discovered a potential capable of destroying life as we know it. This activity has involved the use of legal instruments such as the precautionary principle or technical clauses, particularly designed for the protection, above all, of fundamental rights such as the right to life and physical integrity, as well as legal rights such as environment. However, the applicability of these instruments in relation to the risks and uncertainties arising is not without difficulty, given the positive nature of our legal system and the uncertainty that sometimes involves the use of highly advanced and partially unknown technologies. The theme of this thesis corresponds to the particular analysis of the precautionary principle in relation to nuclear energy.

[spa] El objetivo general de esta tesis ha sido la realización de un estudio crítico sobre la cuantificación y la predicción del coeficiente de distribución sólido-líquido (Kd) de radionucleidos en suelos del sur de Europa. La mayoría de los datos referidos a las Kd que se utilizan en los modelos de predicción de riesgo para la toma de decisiones, están construidos a partir de datos obtenidos en suelos próximos a la central nuclear de Chernóbil y en suelos de zonas de clima templado, los cuáles no presentan las mismas características que las que presentan los suelos del sur de Europa, y en concreto del territorio español, objeto del presente estudio. En una primera fase de la tesis, se obtuvieron los valores de Kd de radioestroncio y radiocesio en 30 suelos del territorio español, próximos a instalaciones radioactivas, incluyendo centrales nucleares. Estos suelos presentaron un mayor contenido de carbonatos y de arcillas y un menor contenido de materia orgánica respecto a los suelos de clima templado. La comparación de valores de Kd obtenidos confirmó que los mecanismos de interacción entre los radionucleidos y el suelo son comunes para suelos de climas templados y suelos del territorio español. Los modelos de predicción del impacto de una contaminación radioactiva pueden utilizar como información de entrada datos individuales de Kd o datos agrupados en función de unos parámetros predeterminados. El uso de criterios de agrupación inadecuados, junto con una gran diversidad de métodos y procedimientos existentes para la determinación del parámetro Kd, conlleva la propuesta de valores de Kd con intervalos de variabilidad de varios órdenes de magnitud, lo que repercute negativamente en los ejercicios de predicción. Por este motivo, en una segunda fase de la tesis se llevó a cabo un análisis crítico de valores de Kd de la literatura y de los criterios previamente utilizados para agrupar estos valores, y se redefinieron criterios de agrupación basados en aquellos factores que rigen la interacción de un determinado radionucleido en los suelos. En este contexto, se creó una nueva base de datos de sorción de radionucleidos en suelos, con más de 2900 entradas para 67 radionucleidos. La base de datos consta de 27 campos obligatorios, más algunos adicionales para ciertos radionucleidos. A partir de la información incluida en la base de datos, se revisaron los criterios para el agrupamiento de los valores de Kd. Finalmente se desarrollaron modelos de predicción de Kd de radiocesio y radioestroncio a partir de propiedades de suelos, tanto mecanísticos como basados en análisis multivariante. En el caso de radioestroncio, se propuso un modelo mecanístico simple basado sólo en la capacidad de intercambio catiónico y la concentración de Ca y Mg en la solución de suelo, con una varianza explicada del 75% y predicción sin sesgo (pendiente próxima a la unidad). Para radiocesio se propuso un modelo mecanístico sencillo basado únicamente en RIPK, K intercambiable y concentración de K en la solución de suelo, con una varianza explicada del 80% y una pendiente próxima a la unidad. También se evaluó un modelo simplificado sustituyendo la variable RIPK por sus correlaciones con el contenido y el tipo de arcillas, siendo la varianza explicada superior al 55%, por lo que puede considerarse un modelo alternativo adecuado, con la ventaja de no ser necesaria la determinación de parámetros de suelo específicos como el RIP. Para el desarrollo de los modelos multivariantes, el uso de la Regresión por Mínimos Cuadrados Parciales (Partial Least Squares Regression, PLS) permitió identificar los parámetros clave para predecir los valores de Kd. Los modelos de predicción no variaron significativamente en función del conjunto de datos utilizado llegándose a explicar el 80% de la varianza acumulada de Kd(Sr) con 3 componentes principales, y de Kd(Cs) con cuatro componentes principales. La validación externa de los modelos PLS confirmó su capacidad de predicción de los valores Kd(Sr) y Kd(Cs) a partir de propiedades de suelo, con un porcentaje de varianza explicada de hasta el 85% y sin sesgo. [eng] The main objective of this thesis was to perform a critical study on the quantification and prediction of the solid-liquid distribution coefficient (Kd) of radionuclides in soils of southern Europe. Most of the Kd values used in risk assessment models are constructed from data obtained in soils near the Chernobyl nuclear power plant and in temperate climate zones, which do not have the same characteristics as the soils of southern Europe, specifically Spain. As a first stage of the thesis, Kd values of Sr and Cs (radioactive isotopes) were obtained in 30 Spanish soils near radioactive facilities and nuclear power plants. Most of these soils have higher carbonate and clay contents and lower organic matter content than soils from temperate zones. The ranges of Kd values obtained confirmed common radionuclide-soil interaction mechanisms for Spanish soils and soils from temperate areas. In a second phase, a critical analysis of literature data on Kd was carried out and an updated database was created, with 2,900 entries for 67 radionuclides. Based on the information included in the database, more appropriate criteria were defined to group soils according to the factors governing the interaction of a given radionuclide in soils. Finally, we developed mechanistic models and models based on multivariate analysis to predict the Kd values of Sr and Cs from soil properties. In the case of Sr, a simple mechanistic model based solely on CIC and the concentration of Ca and Mg in the soil solution was proposed, with an explained variance of 75%. For Cs, a simple mechanistic model based solely on RIPK, exchangeable K and K concentration in the soil solution was proposed, with an explained variance of 80%. Regarding the multivariate soft-models (Partial Least Squares Regression, PLS), 3 principal components explained 80% of the cumulative variance of Kd (Sr), while in the case of Kd (Cs), 4 principal components were required. The external validation of the PLS models confirmed the use of soft-modelling as a powerful tool for predicting Kd values of these radionuclides from soil parameters. Programa de Doctorat en Química Analítica

[ES] La forma más exacta de conocer el desplazamiento de los neutrones a través de un medio material se consigue resolviendo la Ecuación del Transporte Neutrónico. Tres diferentes aproximaciones de esta ecuación se han investigado en esta tesis: Ecuación del transporte neutrónico resuelta por el método de Ordenadas Discretas, Ecuación de la Difusión y Ecuación de Armónicos Esféricos Simplificados. Para resolver estás ecuaciones se estudian diferentes esquemas del Método de Diferencias Finitas. La solución a estas ecuaciones describe la población de neutrones y las reacciones ocasionadas dentro de un reactor nuclear. A su vez, estas variables están relacionadas con el flujo y la potencia, parámetros fundamentales para el Análisis de Seguridad Nuclear. La tesis introduce la definición de las ecuaciones mencionadas y en particular se detallan para el estado estacionario. Se plantea el Método Modal como solución a los problemas de autovalores definidos por dichas ecuaciones. Primero se desarrollan varios algoritmos para la resolución del estado estacionario de la Ecuación del Transporte de Neutrones con el Método de Ordenadas Discretas para la discretización angular y el Método de Diferencias Finitas para la discretización espacial. Se ha implementado una formulación capaz de resolver el problema de autovalores para cualquier número de grupos energéticos con upscattering y anisotropía. Varias cuadraturas utilizadas por este método en su resolución angular han sido estudiadas e implementadas para cualquier orden de aproximación de Ordenadas Discretas. Además, otra formulación se desarrolla para la solución del problema fuente de la ecuación del transporte neutrónico. A continuación, se lleva a cabo un algoritmo que permite resolver la Ecuación de la Difusión de Neutrones con dos variantes del método de diferencias Finitas, una centrada en celda y otra en vértice o nodo. Se utiliza también el Método Modal calculando cualquier número de autovalores para varios grupos de energía y con upscattering. También se implementan los dos esquemas del Método de Diferencias Finitas anteriormente mencionados en el desarrollo de diferentes algoritmos para resolver las Ecuaciones de Armónicos Esféricos Simplificados. Además, se ha realizado un análisis de diferentes aproximaciones de las condiciones de contorno. Finalmente, se han realizado cálculos de la constante de multiplicación, los modos subcríticos, el flujo neutrónico y la potencia para diferentes tipos de reactores nucleares. Estas variables resultan esenciales en Análisis de Seguridad Nuclear. Además, se han realizado diferentes estudios de sensibilidad de parámetros como tamaño de malla, orden utilizado en cuadraturas o tipo de cuadraturas. [CA] La forma més exacta de conèixer el desplaçament dels neutrons a través d'un mitjà material s'aconsegueix resolent l'Equació del Transport Neutrònic. Tres diferents aproximacions d'esta equació s'han investigat en aquesta tesi: Equació del Transport Neutrònic resolta pel mètode d'Ordenades Discretes, Equació de la Difusió i Equació d'Ármonics Esfèrics Simplificats. Per a resoldre estes equacions s'estudien diferents esquemes del Mètode de Diferències Finites. La solució a estes equacions descriu la població de neutrons i les reaccions ocasionades dins d'un reactor nuclear. Al seu torn, estes variables estan relacionades amb el flux i la potència, paràmetres fonamentals per a l'Anàlisi de Seguretat Nuclear. La tesi introduïx la definició de les equacions mencionades i en particular es detallen per a l'estat estacionari. Es planteja el Mètode Modal com a solució als problemes d'autovalors definits per les dites equacions. Primer es desenvolupen diversos algoritmes per a la resolució de l'estat estacionari de l'Equació del Transport de Neutrons amb el Mètode d'Ordenades Discretes per a la discretiztació angular i el Mètode de Diferències Finites per a la discretització espacial. S'ha implementat una formulació capaç de resoldre el problema d'autovalors per a qualsevol nombre de grups energètics amb upscattering i anisotropia. Diverses quadratures utilitzades per este mètode en la seua resolució angular han sigut estudiades i implementades per a qualsevol orde d'aproximació d'Ordenades Discretes. A més, una altra formulació es desenvolupa per a la solució del problema font de l'Equació del Transport Neutrònic. A continuació, es du a terme un algoritme que permet resoldre l'Equació de la Difusió de Neutrons amb dos variants del mètode de Diferències Finites, una centrada en cel·la i una altra en vèrtex o node. S'utilitza també el Mètode Modal calculant qualsevol nombre d'autovalors per a diversos grups d'energia i amb upscattering. També s'implementen els dos esquemes del Mètode de Diferències Finites anteriorment mencionats en el desenvolupament de diferents algoritmes per a resoldre les Equacions d'Harmònics Esfèrics Simplificats. A més, s'ha realitzat una anàlisi de diferents aproximacions de les condicions de contorn. Finalment, s'han realitzat càlculs de la constant de multiplicació, els modes subcrítics, el flux neutrònic i la potència per a diferents tipus de reactors nuclears. Estes variables resulten essencials en Anàlisi de Seguretat Nuclear. A més, s'han realitzat diferents estudis de sensibilitat de paràmetres com la grandària de malla, orde utilitzat en quadratures o tipus de quadratures. [EN] The most accurate way to know the movement of the neutrons through matter is achieved by solving the Neutron Transport Equation. Three different approaches to solve this equation have been investigated in this thesis: Discrete Ordinates Neutron Transport Equation, Neutron Diffusion Equation and Simplified Spherical Harmonics Equations. In order to solve the equations, different schemes of the Finite Differences Method were studied. The solution of these equations describes the population of neutrons and the occurred reactions inside a nuclear system. These variables are related with the flux and power, fundamental parameters for the Nuclear Safety Analysis. The thesis introduces the definition of the mentioned equations. In particular, they are detailed for the steady state case. The Modal Method is proposed as a solution to the eigenvalue problems determined by the equations. First, several algorithms for the solution of the steady state of the Neutron Transport Equation with the Discrete Ordinates Method for the angular discretization and Finite Difference Method for spatial discretization are developed. A formulation able to solve eigenvalue problems for any number of energy groups, with scattering and anisotropy has been developed. Several quadratures used by this method for the angular discretization have been studied and implemented for any order of approach of the discrete ordinates. Furthermore, an adapted formulation has been developed as a solution of the source problem for the Neutron Transport Equation. Next, an algorithm is carried out that allows to solve the Neutron Diffusion Equation with two variants of the Finite Difference Method, one with cell centered scheme and another edge entered. The Modal method is also used for calculating any number of eigenvalues for several energy groups and upscattering. Both Finite Difference schemes mentioned before are also implemented to solve the Simplified Spherical Harmonics Equations. Moreover, an analysis of different approaches of the boundary conditions is performed. Finally, calculations of the multiplication factor, subcritical modes, neutron flux and the power for different nuclear reactors were carried out. These variables result essential in Nuclear Safety Analysis. In addition, several sensitivity studies of parameters like mesh size, quadrature order or quadrature type were performed. Me gustaría dar las gracias al Ministerio de Economía, Industria y Competitividad y a la Agencia Estatal de Investigación de España por la concesión de mi contrato predoctoral de formación de personal investigador con referencia BES-2016-076782. La ayuda económica proporcionada por este contrato fue esencial para el desarrollo de esta tesis, así como para el financiamiento de una estancia.